近日，我校物质学院沈晓钦课题组与北京大学物理学院龚旗煌院士团队肖云峰课题组合作，在微腔非线性光学研究取得重要进展：首次实现有机分子修饰二氧化硅光学微腔高效的三次谐波产生，转换效率比常规二氧化硅微腔提高了四个量级，接近晶体微环腔三次谐波的最高转换效率。研究成果以“Microcavity Nonlinear Optics with an Organically Functionalized Surface”为题发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters)，并同时被作为封面和编辑推荐形式（editor's suggestion）亮点报道。
《物理评论快报》封面图：Observation of multicolor light emissions from third-order sum frequency generation in ultrahigh-Q silica microcavities with an organically functionalized surface. Selected for an Editors’Selection.
三阶非线性光学效应是现代光学与光子学研究和应用中最重要的非线性光学过程之一，被广泛应用于实现光频梳、全光开关和量子光源等。回音壁微腔由于具有超高的品质因子（Q）和成熟的制备工艺，已经成为非线性光学研究的重要器件。但是，传统高品质因子微腔的材料非线性光学系数一般都较小，制约了微腔器件的性能。具有离域的π电子结构的共轭有机分子是一类优异的光子学材料。这类材料具有非常大的非线性可极化率，在光场激发下，表现出显著的非线性效应。前期研究中， 沈晓钦首次提出利用光学分子表面修饰技术增强与调制高Q微腔非线性光学效应，发现表面分子层可显著增强微腔的光参量振荡过程，促进初级频率梳的产生（《科学》子刊Science Advances, 2018, 4,eaao4507）。
本工作中，合作团队共同探索分子表面修饰微腔的三次谐波产生与调控，利用耦合泵浦过程中的腔克尔效应和热效应，补偿非线性频率转换过程中本征的相位失配，实现泵浦光频率和谐波频率与热腔模频率的共振匹配。他们在实验上观测到三次谐波转换效率达到1680%/W2，比之前报道的二氧化硅微腔的最高转换效率提高了四个量级，接近目前晶体微环腔转换效率的最高值。研究人员进一步发现微腔三次谐波/合频转换效率显著依赖于泵浦光偏振，在实验上揭示了三次谐波的增强来自表面修饰的有机分子的偶极取向。通过三次谐波/合频转换，获得了可见光波长的可调谐输出。该工作采用的分子表面修饰技术和动态相位匹配方法可以普适地推广到其它微腔和光波导等体系中，在宽带可调谐非线频率转换和表面科学研究中发挥重要作用。
本研究工作得到了上海科技大学启动经费等的支持，沈晓钦为共同第一作者，上海科技大学和北京大学为合作完成单位。
文章链接：https://journals.aps.org/prl/issues/123/17
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