阳光初升时的朝霞、夕阳西下的晚霞、朦胧的月光、雨后的彩虹，这都是自然界的光。从光学角度，自然光是不直接显示偏振现象的光，是各向同性的。当自然光通过一个线偏振片后，会变成线偏振光 再通过一个1/4波片，线偏振光会变成圆偏振光。圆偏振光具有手性特性，可分为左旋圆偏振光和右旋圆偏振光，类似于人的左手和右手。圆偏振光在3D显示和成像、信息存储、自旋电子学、光电器件等方面都有潜在应用。但圆偏振光探测器通常需要光学元件和探测器相结合，这导致器件构成高度复杂，也限制了器件的探测性能。高效的直接型圆偏振光探测器件可有效简化器件结构，但其开发难度大，仍面临挑战。
近年来，低维结构有机无机杂化卤素钙钛矿在圆偏振光探测领域受到了广泛关注，通过结合有机分子的手性特性和无机晶体结构优异的载流子传输特性，杂化钙钛矿展现出优异的圆偏振光吸收性质和较高的光电响应。虽然基于杂化钙钛矿的直接型圆偏振光探测器的性能不断提高，但继续增大不对称因子并扩大对圆偏振光在可见光区的响应范围仍然困难重重。
近期，上海科技大学物质科学与技术学院宁志军课题组在基于手性钙钛矿的直接型圆偏振光探测器领域取得重要进展，研究团队在二维铅钙钛矿基础上通过B位锡离子的掺杂进一步提高了手性钙钛矿的不对称性和钙钛矿薄膜的手性诱导自旋电流，基于此获得的手性圆偏振光探测器的光电流的各向异性因子高达0.44，研究成果在国际知名学术期刊Nano Letters上在线发表。
对称性破缺诱导的自旋分裂在选择性圆偏振光吸收和自旋载流子传输中起着关键作用。本研究通过第一性原理计算模拟了二维结构锡铅混合手性钙钛矿的能带结构，发现锡的混合可打破钙钛矿的对称性，诱导纯自旋分裂，提高薄膜自旋电流的选择性。研究人员通过溶液法制备了锡铅混合结构钙钛矿薄膜，加入锡之后钙钛矿的吸收波段可以扩展到整个可见光区域，薄膜表现出较高的CD值。由该锡铅混合钙钛矿结构制备的手性光探测器展现出较高的左旋和右旋圆偏振光区分能力，光电流各向异性因子最高达到了0.44，比纯二维铅钙钛矿薄膜高144%，此外，由于探测器采用二极管型结构，器件展现出较快的微秒级响应速度。
该研究加深了对于手性钙钛矿手性性质的理解，为基于杂化钙钛矿结构的更高效率的直接型圆偏振光光电探测器的开发提供了新思路，有望在新型圆偏振光探测和成像方面实现应用。
论文主要由宁志军课题组本硕博三位学生合作完成，2022届硕士毕业生姚兵完成了探测器制备和测试方面的工作，2022届博士毕业生魏旗完成了理论计算方面的工作，2019级本科生杨云清负责了后期手性诱导自旋选择效应的表征工作。三位学生为文章的共同第一作者，物质学院常任副教授宁志军为通讯作者。
上海科技大学为第一完成单位，上海同步辐射光源为合作单位。
论文标题：
Symmetry-Broken 2D Lead−Tin Mixed Chiral Perovskite for High Asymmetry Factor Circularly Polarized Light Detection
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c05085
沪公网安备 31011502006855号