物质学院陈刚课题组原位实时观测了钙钛矿量子点的生长过程和机理

近日，上海科技大学物质科学与技术学院陈刚课题组原位实时观测了全无机铯铅卤化物钙钛矿量子点的合成过程，并揭示了其生长机理，成果发表于国际知名学术期刊Nano Letters。该研究首次全面揭示了钙钛矿纳米晶体的生长机制，为发展高品质量子点的合成方法提供了全新思路。

全无机铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体（CsPbX3）具有卓越的光学和电学性能，被广泛应用于太阳能电池、激光器、发光二极管、光电探测器和晶体管等领域。近期，CsPbX3钙钛矿的零维衍生物Cs4PbX6因其优异的光学性能而引起广泛关注，Cs4PbX6能够转化成CsPbX3，为合成特定钙钛矿量子点开辟新途径，也可以用于防伪和湿度传感器等应用领域。虽然人们在Cs4PbX6纳米晶体合成方法方面取得了一些进展，可以实现晶体尺寸和形状可调，但由于极快的生长过程，其内在生长机理仍然未知。

图1：原位合成装置的同步辐射实验布局和钙钛矿量子点的电镜图。

在这项研究中，利用适用于同步辐射试验线站的特制反应容器，陈刚课题组首次将同步辐射小角/广角X射线散射技术同时应用于Cs4PbBr6纳米晶体的合成研究。这一方法不仅可以原位跟踪纳米晶体在溶液中的尺寸、形貌和分散度变化，还可以同时跟踪纳米晶体中的晶格结构变化。通过同步辐射小角X射线散射技术，研究人员发现Cs4PbBr6纳米晶体的形成分三个步骤：快速成核过程伴随自聚焦生长，随后是扩散受限的奥斯瓦尔德熟化，最终纳米晶体在高温下自组装成面心立方超晶格且其生长随之终止。同时采集的广角X射线散射信号证实了此三步生长模型。进一步研究表明，超晶格形成对纳米晶体的无序生长具有抑制作用，可以提高和保持纳米晶体的分散度，为高品质量子点的合成提供了全新思路。

图2： 钙钛矿量子点的合成过程和生长机理。

物质学院2020级博士研究生乔治为文章的第一作者，陈刚教授为通讯作者，上海科技大学为第一完成单位。

文章标题：In Situ Real-Time Observation of Formation and Self-Assembly of Perovskite Nanocrystals at High Temperature

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.3c02908