近日，上海科技大学物质科学与技术学院许超课题组在O3相钠离子电池阴离子氧化还原正极材料方向取得重要进展，研究成果以“Enabling the synthesis of O3-type sodium anion-redox cathodes via atmosphere modulation”为题在国际期刊《自然·通讯》（Nature Communications）上在线发表。
随着全球对高能量密度电池材料需求的急剧增长，新型储能材料的探索已成为能源领域的关键研究方向，其中，具有阴离子氧化还原活性（OAR）的钠离子电池正极材料因其优异的比容量特性而备受关注。然而，O3相OAR钠离子正极材料的研究却相对滞后，这主要是由于其合成工艺复杂、反应机制不清晰，以及现有合成方法重现性差等。
针对上述科学挑战，许超教授课题组创新性地运用多种同步原位表征技术，首次系统揭示了气氛条件（特别是氧含量）在O3相OAR钠离子正极材料合成过程中的关键调控作用。研究人员以O3-Na[Li1/3Mn2/3]O2体系为模型，通过精确控制实验条件，证实了低氧环境是成功合成的必备条件。研究同时发现，合成过程中存在多次氧气吸收-释放的动态平衡，并伴生了多种中间相的生成与转化，充分展现了该体系的反应复杂性（如图1所示）。
图1: O3-Na[Li1/3Mn2/3]O2合成的原位表征。
基于对O3-Na[Li1/3Mn2/3]O2合成机理的深入理解，研究团队提出了一种创新的动态气氛调节（DCA）合成策略。该方法已成功应用于一系列Ti掺杂材料的可控合成，所获得的材料表现出优异的高比容量可逆性（~190 mAh g-1）（如图2所示）。这项突破性研究不仅首次阐明了O3相OAR钠离子正极材料复杂的合成机理，更为未来高性能储能材料的设计与开发提供了重要的方法学指导和技术支撑。
图2: Ti掺杂NaLi1/3Mn2/3-xTixO2 (x = 1/18、1/9和1/6) 的结构和电化学性能。
本项工作中，上海科技大学物质学院2022级博士研究生仇奕霄、2023级硕士研究生刘沁哲和2021级硕士研究生陶江伟为共同第一作者，上海科技大学许超教授、中国科学院大学伦正言教授与南京大学王景阳教授为本文的共同通讯作者，上海科技大学为第一完成单位。
论文标题：Enabling the synthesis of O3-type sodium anion-redox cathodes via atmosphere modulation
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