近日，由上海科技大学、丹麦奥胡斯大学等机构组成的国际科研团队，利用瑞士自由电子激光装置（SwissFEL）的超快X射线散射实验站，首次在锰氧化物La0.5Sr1.5MnO4中观测到光诱导轨道序熔化过程中表面与体相动力学的显著差异，揭示了传统相干相变模型无法解释的“无序驱动”熔化机制。相关成果发表于国际期刊《自然-材料》（Nature Materials）。
在量子材料中，轨道、自旋、电荷等多个自由度之间的强耦合作用导致丰富的相态竞争。通过光调控这些相变是实现新材料功能的重要途径。以往研究普遍认为光激发会引发材料整体的协同结构畸变，即“相干相变”。然而，这种模型忽略了外部激光激励本征的深度方向异质性，特别是表面区域的特殊性。对于很多量子调控的器件设计来说，表界面和调控深度是核心元素。
图1： (a) 超快X射线表面与体相探测示意图， (b, c) 光诱导的体相轨道序演化
本研究创新性地同时利用了对表面敏感的轨道截断杆和对体相敏感的轨道布拉格峰作为探测手段。在光脉冲激发后，研究人员发现表面轨道序在几皮秒内迅速熔化，关联长度显著缩短，而体相轨道布拉格峰却出现“平均关联长度变长”的现象。进一步分析表明，这一反常观测结果是因为表面无序化后，X射线探测信号更多来自未被完全激发、具有更长关联长度的体相区域，揭示了材料初始状态的深度异质性。
图2： 表面轨道序的熔化与声子震荡
不同于对体相敏感的轨道布拉格峰的超快演化，表面轨道序熔化的同时伴随明显的声子耦合震荡，而且在高强度泵浦情况下出现震荡频率倍频。由于体相敏感的轨道布拉格峰的超快演化受到非本质的异质性影响，表面敏感的测量才是更真实的超快激光驱动的相变过程。当然，这个过程不可避免地受到表面的特殊性影响。另外，在表面轨道序熔化的同时，出现了大范围的漫散射信号。小动量长程的声子首先大量被激发，然后过渡到短程和局域轨道涨落强耦合的晶格畸变极化子。这样的过程揭示：La0.5Sr1.5MnO4中光诱导轨道序熔化相变由非相干的无序增长主导。
图3：慢散射信号的时空演化
本研究发展的表面敏感超快X射线散射技术，为解决光致异质相变这一长期挑战提供了关键技术手段。通过精确分离表面与体相响应，研究团队揭示了光致轨道序熔化非相干无序化路径。本工作不仅揭示了光致轨道序熔化的机制，也为理解其他量子材料中的超快相变提供了新范式。尤其是在器件实现和外部激励输入的环境下，表界面是核心调控通道。通过识别和利用表面特异性响应，未来有望发展出更可靠的量子材料调控策略。
上海科技大学柳学榕教授和奥胡斯大学Simon E. Wall教授为共同通讯作者，上海科技大学博士生李翔为共同作者。
论文标题： Ultrafast surface melting of orbital order in La0.5Sr1.5MnO4
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