二维范德华异质结中热层间激子的利用为突破肖克利–奎伊瑟极限、发展新一代热载流子光电子学提供了重要机遇。然而,科学家们对热层间激子的时空扩散动力学与冷却行为仍缺乏清晰认识,尤其是在莫尔势对激子传输产生显著影响的过渡金属二硫化物(TMD)双层异质结体系中。
针对上述问题,上海科技大学物质科学与技术学院刘伟民课题组通过构建扭转角约为36°的 WSe₂/WS₂ 双层异质结体系,有效抑制了莫尔势对层间激子空间扩散的调制作用。研究发现,在弱莫尔势条件下(36°),层间激子表现出近似线性的时空扩散行为,这与小扭转角(约 9°)强莫尔势体系中由莫尔调制主导的非线性动力学特征形成了鲜明对比。这项科研成果近期发表于国际学术期刊ACS Nano。

图一. 700 nm激发条件下,单层异质结构(36°)的二维瞬态吸收显微镜光谱,延迟时间分别为(a) 0.5 ps,(b) 1.0 ps,(c) 100.0 ps;弱莫尔势WSe₂/WS₂异质结(36°)体系瞬态扩散速率(σt² - σ₀²),激发功率密度分别为(d) 200 μJ·cm⁻²,(e) 100 μJ·cm⁻²,(f) 20 μJ·cm⁻²;强莫尔势WSe₂/WS₂异质结(9°)体系的瞬态扩散速率,激发功率密度分别为(g) 200 μJ·cm⁻²,(h) 100 μJ·cm⁻²,(i) 20 μJ·cm⁻²。
尤为重要的是,在高于带隙的激发条件下,研究团队首次在WSe₂/WS₂双层异质结(36°)中直接观测到热层间激子的空间扩散过程,而这一现象在强莫尔约束体系中难以实现。进一步实验表明,热层间激子的冷却时间相比单层 TMD 中的层内激子延长了一个数量级,显示出显著增强的寿命特征。这一结果表明,二维异质结构中存在可用于高效热载流子提取的时间窗口。

图二. 515 nm激发条件下,功率依赖瞬态吸收显微镜测量WSe₂/WS₂异质结(36°)瞬态扩散速率(σt² - σ₀²)反应热层间激子的扩散动力学;单层WS2的瞬态扩散速率(σt² - σ₀²)反应层内热载流子以及热声子瓶颈相关的扩散动力学。激发功率密度分别为(a)、(d) 200 μJ·cm⁻²,(b)、(e) 100 μJ·cm⁻²,(c)、(f) 20 μJ·cm⁻²。
上述研究为理解莫尔工程调控下双层异质结中激子的传输与弛豫机制提供了新的实验依据,也为热层间激子在新型光电子器件与能量收集领域中的应用探索奠定了基础。
上海科技大学研究生魏小凡、博士后杜成江、研究生康乐为共同第一作者,刘伟民教授为通讯作者。
论文标题:Spatiotemporal Cooling and Diffusion of Hot Interlayer Excitons in Moiré-Potential-Suppressed WSe₂/WS₂ Heterostructures
