近日，上海科技大学拓扑物理实验室/量子功能材料国家重点实验室刘健鹏课题组联合南京大学、南方科技大学等合作团队，在菱方堆垛多层石墨烯体系中发现了一类新型自发对称性破缺金属态——“费米月牙”态。该新奇金属态展现出一种“变维轨道磁性”，在实验上表现为一种对平行磁场和垂直磁场同时具有磁滞响应的反常霍尔效应（图1e），称为“变维反常霍尔效应”（transdimensional anomalous Hall effect, TDAHE）。4月29日，相关成果以“Transdimensional anomalous Hall effect in rhombohedral thin graphite”为题，发表于国际学术期刊《自然》（Nature）。
反常霍尔效应是凝聚态物理中连接磁性、电子轨道运动和能带拓扑的重要现象。通常二维体系中的反常霍尔效应与电子在二维平面内的手性轨道运动相关，并表现为与面外磁场耦合的霍尔响应（图1a和图1d）；而在普通三维体系中，当材料厚度远大于电子沿垂直方向的相干输运长度时，跨层相干轨道运动会被散射和退相干效应抑制，进而反常霍尔响应通常可理解为沿厚度方向平均后的、等效的二维行为（图1b和图1d）。此项研究聚焦的是从二维转变到三维的一个特殊区域：材料厚度已经显著超过单原子层厚度，但仍小于或可比于电子沿垂直方向的相干输运长度。在这一新定义的“变维”区域中，电子既能在二维平面内保持相干运动，也能在多层结构之间形成相干的跨层轨道运动（图1c），从而产生传统二维或三维图像中都难以描述的新型磁电响应。正是在这一“变维”厚度区域内，研究团队发现了菱方多层石墨烯的费米月牙结构和变维反常霍尔效应。
图1. 二维、三维和变维反常霍尔效应示意图。(a)在二维体系中，电子的面内手性轨道运动产生面外轨道磁化，反常霍尔响应主要与面外磁场相耦合；(b) 在普通三维体系中，当样品厚度远大于电子沿垂直方向的相干输运长度时，跨层相干轨道运动被散射和退相干效应抑制，反常霍尔响应可理解为厚度方向平均后的二维行为；(c) 在变维区域中，材料厚度显著大于单原子层厚度，但仍小于或可比于垂直相干输运长度，电子可同时形成面内和跨层相干轨道运动，从而产生兼具面外和面内分量的轨道磁化，并诱导变维反常霍尔效应。(d) 寻常反常霍尔效应在垂直磁场和平行磁场下的响应；(e)变维反常霍尔效应在垂直磁场和平行磁场下的响应。
结合理论计算和电输运测量，研究发现对于菱方多层石墨烯体系，上述变维区域出现在2nm到5nm的中间厚度窗口内，并在该厚度区域观测到费米月牙态的直接输运特征，即变维反常霍尔效应。通过对变维厚度区域的菱方多层石墨烯的低能电子进行精确理论模型构建，团队发现在适当的载流子浓度和位移电场条件下，体系的费米面会从通常的圆形（图2a）演化为圆环形（见图2b）。更进一步地，考虑电子-电子库仑相互作用后，理论计算表明这种在非相互作用情况下具有圆环形费米面的金属态会在低温下进入一种特殊的、具有极低对称性的强关联金属态。该关联金属态在电子间库仑相互作用驱动下自发破缺时间反演、镜面和三重旋转对称性，使原本的高对称环形费米面重构为月牙状结构，即“费米月牙”（Fermi lune，见图2c）。与常规圆形或环形费米面不同，费米月牙态具有显著的低对称性和方向选择性，意味着电子在动量空间中自发选择特定区域占据，进而产生新奇的磁性和输运性质。例如，由于菱方多层石墨烯处于变维厚度窗口，费米月牙态中的电子轨道运动不再局限于二维平面，而可以形成贯穿多层结构的相干轨道环流（图1c）。这种层间的轨道环流能够同时产生面外轨道磁矩和面内轨道磁矩，这里称之为“变维轨道磁性”（transdimensional orbital magnetism）。
图2. 电子关联效应驱动费米面自发降低对称性，形成月牙状费米面，导致新奇轨道磁性和变维反常霍尔响应。(a) 在较弱位移电场或较低层数条件下，菱方多层石墨烯的费米面呈现常规圆形结构；(b) 随着位移电场增强或层数增加，非相互作用费米面可演化为环形结构；(c) 考虑电子-电子库仑相互作用后，体系自发破缺时间反演、镜面和三重旋转对称性，环形费米面进一步重构为低对称性的月牙状结构，即“费米月牙”（Fermi lune）；(d) 九层菱方堆垛石墨烯器件中观测到的新型金属相区域，绿色区域对应费米月牙态及其相关的变维反常霍尔态；该区域内霍尔电阻在 (e)面外磁场和 （f）面内磁场下表现出明显磁滞响应。
由于费米月牙态同时具有面内和面外轨道磁矩，可同时耦合磁场的面内、面外分量，实现对反常霍尔效应的跨维度调控。研究团队在九层菱方堆垛石墨烯器件中，在特定载流子密度n和垂直位移电场D调控下，观测到了一个新的金属相（图2d绿色区域）。该区域内，霍尔电阻不仅对面外磁场下具有明显磁滞回线（图2e），也在面内磁场下展现出显著磁滞响应 （图2f），从而突破了传统反常霍尔效应中磁化方向、电流方向和霍尔电场方向两两垂直的常规图像。
这一机制区别于以往依赖强自旋轨道耦合的面内磁化反常霍尔效应。石墨烯体系中的自旋轨道耦合很弱（μeV量级），而研究中观测到的面内磁矩具有纯轨道起源，主要由电子关联效应、费米面几何和跨层相干运动共同驱动。因此，变维反常霍尔效应不是传统二维反常霍尔效应的简单延伸，而是一类由维度交叉效应和电子间库仑相互作用效应诱导的新型关联拓扑响应。理论分析进一步预测，费米月牙态不仅可以解释实验中观测到的面内和面外磁场下的霍尔磁滞响应，也会导致显著的本征非互易纵向输运，而后者也在后续输运测量中被进一步验证。若进一步引入合适的超晶格势能，费米月牙态还有望产生由面内磁场调控的“变维度陈绝缘体”，为实现新型量子反常霍尔效应和关联拓扑物态提供新的设计思路。
本工作从维度交叉、费米面几何和电子关联效应相结合的角度，拓展了人们对费米面结构、反常霍尔效应和轨道磁性的理解。该研究不仅在菱方多层石墨烯中发现了变维反常霍尔效应，也提出了以费米月牙态和变维轨道磁性为核心的新物理图像，为在层状量子材料中探索关联拓扑量子物态提供了新的方向。
南京大学博士研究生李庆鑫、南方科技大学博士研究生凡华、上海科技大学物质学院博士研究生李敏为论文共同第一作者；南京大学王雷教授、上海科技大学刘健鹏教授、南方科技大学赵悦教授、南京大学于葛亮教授为论文共同通讯作者。该合作研究由南京大学、上海科技大学、南方科技大学、中国科学院物理研究所、深圳国际量子研究院、复旦大学、北京大学、美国哥伦比亚大学、新加坡国立大学、日本国立材料研究所等多家单位共同完成。
论文标题：Transdimensional anomalous Hall effect in rhombohedral thin graphite
沪公网安备 31011502006855号